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化工院研究团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表研究成果

来源:化工院通讯员:徐桂红摄影: 编辑:尹申申审核:袭开国、姚建峰、徐勇浏览:时间:2025-10-27

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【南林新闻中心讯】近日,化学工程学院陈祖鹏教授团队在化学领域权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Unravelling the Dynamic Modulation of Copper (Oxy)Hydroxides for Electrocatalytic Organic Nucleophile Oxidation”的研究论文(链接:https://doi.org/10.1002/anie.202516322)。我校为第一完成单位,第一作者为我校化学工程学院博士研究生范子毅,通讯作者为我校陈祖鹏教授、张文君副教授和华东理工大学袁海洋副教授。

随着能源转型的推进,将电催化与绿色化工合成相结合已成为重要研究方向。电催化亲核氧化能够通过脱氢路径将生物质平台分子转化为高附加值化学品,兼具能量存储与绿色合成的双重优势。然而,该领域的发展面临两大挑战:一是催化剂在反应过程中的表面自重构与活性中心动态演化难以准确辨识;二是关于金属(氧)氢氧化物中亲电位点的作用机制仍存在争议。

该研究表明吸附羟基桥连的Cuδ+-oxy物种(µ2-OH-Cuδ+-oxy,2≤δ≤3)是催化反应的真实活性中心,其与稳定OH*物种形成双位点协同机制,显著提升反应效率。该机制可实现5-羟甲基糠醛(HMF)近乎定量地转化为2,5-呋喃二甲酸(FDCA,产率/法拉第效率达97.1%),且稳定性超过100小时。这一机理见解在多种亲核底物中具有广泛适用性,其中取代基效应、碳链柔韧性和α-氢迁移率决定了反应活性的差异。该工作确立了动态活性中心工程作为设计过渡金属(氧)氢氧化物催化剂的通用策略,搭建了电催化与精密有机合成之间的桥梁。

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